研究發現，氣溶膠BC的濃度和δ¹³C-Δ¹⁴C均表現出顯著的空間異質性。根據δ¹³C_BC-Δ¹⁴C_BC的空間分布特征，本研究在南海和東北印度洋識別出氣溶膠BC的六個雙碳同位素?。▓D1），并將其命名為“靠近中國大陸的南海海域”、“南海偏遠海域”、“靠近東南亞的印度洋海域”、“印度洋偏遠海域”“馬六甲海峽”和“巽他海峽”。

圖1 南海和東北印度洋氣溶膠BC的雙碳同位素特征

　　基于同位素質量守恒模型，本研究發現化石燃料燃燒和生物質燃燒對南海和東北印度洋氣溶膠BC的貢獻分別為50.3±12.3%（28-82%）和49.7±12.3%（18-72%）。如圖2所示，馬六甲海峽（0.49 ± 0.02 μg C m^-3）、南海北部（0.33 ± 0.16 μg C m^-3）和孟加拉灣附近的印度洋海域（0.23 ± 0.16 μg C m^-3）是化石源BC的高濃區。而只有馬六甲海峽（0.29 ± 0.01 μg C m^-3）和孟加拉灣附近的印度洋海域（0.34 ± 0.22 μg C m^-3）是生物質燃燒源BC的高濃區。研究結果表明中國和東南亞是化石源BC的主要陸地來源，而只有東南亞是生物質燃燒源BC的主要來源。

圖2 化石燃料燃燒和生物質燃燒對氣溶膠BC貢獻的空間分布特征

　　基于大量的δ¹³C_BC-Δ¹⁴C_BC數據，本研究利用貝葉斯模型對各同位素省的BC來源進行了更為細致的定量解析。結合航運BC排放模擬、金屬元素示蹤和氣團后向軌跡等綜合分析，本研究對BC來源進行了更為深入的討論。結果顯示，液體化石燃料燃燒和C₃植物燃燒是本研究海域氣溶膠BC的主要來源（圖3）。其中，來自船舶排放和臨近陸地的液體化石燃料燃燒是同位素省“靠近中國大陸的南海海域”（53.5%）、“馬六甲海峽”（53.4%）和“印度洋偏遠海域”（40.7%）的氣溶膠BC的主導來源。C₃植物燃燒是同位素省“靠近東南亞的印度洋海域”（55.8%）、“印度洋偏遠海域”（41.3%）和“南海偏遠海域”（40.0%）的主要來源。燃煤和C4植物燃燒對氣溶膠BC的貢獻相對較小，同樣表現現出了明顯的空間異質性。燃煤和C₄植物燃燒對“巽他海峽”和“南海偏遠海域”氣溶膠BC的貢獻高于其它海域。

圖3 各雙碳同位素省氣溶膠BC的來源解析和氣團后向軌跡

　　溶解態BC（DBC）是溶解態有機質（DOM）的難降解組分，約占海洋DOM碳池（662 Pg）的2-6%。因此，DBC的收支是理解海洋碳循環的關鍵。河流輸送（18-26.5 Tg yr^-1）曾被認為是海洋DBC的主要來源。然而，近期的研究發現河流δ¹³C_DBC與海洋δ¹³C_DBC相差約6‰，因此可能存在與海洋DBC碳同位素相似的其他重要來源。本研究發現海洋氣溶膠BC與海水DBC表現出相似的雙碳同位素特征（圖4），因此建議BC大氣沉降可能是海洋DBC的重要來源。盡管本研究中氣溶膠BC的δ¹³C-Δ¹⁴C測定基于催化加氫技術，而DBC的δ¹³C-Δ¹⁴C測定基于苯多羧酸法，但是這兩種方法測定δ¹³C-Δ¹⁴C表現出一定的可比性。 

圖4 （a）氣溶膠BC、海水DBC和河水DBC的δ¹³C特征；（b）氣溶膠BC和海水DBC的Δ¹⁴C特征

　　本研究觀測到南海和東北印度洋氣溶膠BC的濃度和δ¹³C-Δ¹⁴C特征具有高度的空間異質性。孟加拉灣附件的印度洋海域、馬六甲海峽和南海北部是化石源BC的高濃區；其中，前兩個海域也是生物質燃燒源BC的高濃區。根據雙碳同位素的空間分布特征，本研究將氣溶膠BC劃分為6個同位素省，每個省都表現出不同的來源。此外，我們建議大氣BC沉降是表層海水DBC的潛在重要來源。

　　相關論文發表于ES&T，并入選當期副封面文章。

　　論文信息：Geng, X.（耿曉飛）; Haig, J.; Lin, B.（林勃機）; Tian, C.（田崇國）; Zhu, S.（朱三元）; Cheng, Z.（成志能）; Yuan, Y.（袁宇鵬）; Zhang, Y.（張艷）; Liu, J.（劉俊懿）; Zheng, M.（鄭玫）; Li, J.（李軍）; Zhong, G.（鐘廣財）; Zhao, S.（趙時真）; Bird, M. I.; Zhang, G.（張干）, Provenance of Aerosol Black Carbon over Northeast Indian Ocean and South China Sea and Implications for Oceanic Black Carbon Cycling. Environmental Science & Technology 2023. 57, 35, 13067–13078

論文入選當期ES&T副封面